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南唐国运日下的另一个重要原因是，李璟即位后，一改乃父弭兵休战与民休息的国策，大规模对外用兵，消灭了楚、闽二国 。保大二年，李璟在宫里修建了一座高楼，召来众大臣观看，大家都赞叹这座楼造得华美，只有大臣萧俨说：“只恨楼下没有修个井 。”李璟不解其意，问为什么 。萧俨说：“因为这个不如陈后主的景阳楼而已 。”李璟一听大怒，把他贬到了舒州 。
就是在这一年，闽国朱文进弑杀其君王延羲，朱文进自立为君 。这时，王延羲的弟弟王延政也在建州自立，国号殷 。闽国大乱，李璟派查文徽及待诏臧循发兵攻打建州 。保大三年，福州守将杀死朱文进降王延政，王延政恢复国号为“大闽” 。
保大四年八月，查文徽攻克建、汀、泉、漳四州，王延政战败，闽国灭亡 。李璟消灭闽国后，保大八年，南楚君主马希广为其弟马希萼弑杀，马希萼自立 。保大九年，楚人囚禁马希萼于衡山，立其弟马希崇，南楚大乱 。李璟派信州刺史边镐攻打南楚，攻破南楚都城潭州，南楚灭亡 。李璟屡次对外用兵，他在位时，南唐国疆域最大 。自以为功业非凡的李璟奢侈无度，国内政治腐败，国力下降 。
而南唐的北方强邻，此时已是沧桑巨变 。公元923年，后梁灭亡；公元936年，后唐灭亡；公元946年，后晋灭亡；公元950年，后汉灭亡；公元951年，郭威建立后周，954年，郭威去世，柴荣继位 。南唐的好日子到头了 。南唐保大十三年十一月，后周军队南征，诏书说：“淮地蠢材，竟敢抗拒大邦，盗据一方，越位称帝 。晋、汉时代，国家不安宁，而你们招纳叛亡，共助凶逆 。李金全占据安崇，李守贞反叛河中时，你们大起军队，前往支援 。压迫侵夺闽越、涂炭湘、潭，至于与契丹来往，仗势侵犯徐部，沭阳之战，曲直可知 。勾结契丹，进入中原成为边患，结连并垒，实在是我们的世仇 。罪恶难以指出，人神共愤 。”
南唐从攻寿州开始，南唐军队屡战屡败 。李璟害怕，请求割让寿、濠、泗、楚、光、海六州给周，以此请求撤兵 。周世宗不答复，分兵袭击攻下扬州、泰州 。南唐交泰元年，正月，周军攻楚州 。周世宗兵临长江，李璟知道不能再支撑下去，奉表后周，请求传位给他的长子李弘冀而听命后周 。至此，南唐国土扬、泰、滁、和、寿、濠、泗、楚、光、海等州，已经为周所得，李璟又献出庐、舒、蕲、黄四州，划长江为界 。五月，李璟下令去掉帝号，改称国主，史称南唐中主，使用后周年号，时为后周显德五年 。
显德六年九月，太子弘冀去世，李璟封第六子李从嘉为吴王，居住东宫 。升洪州为南昌府，建南都 。南唐建隆元年，后周殿前都检点赵匡胤，发动陈桥兵变，篡夺后周政权，建立宋朝，是为宋太祖 。建隆二年，留太子李从嘉监国，李璟迁往南都 。同年六月，李璟去世，终年46岁 。太子李从嘉继立后，派使入宋朝，希望恢复李璟的皇帝名号，宋太祖同意，李璟死后又有了皇帝名号，庙号元宗 。
